La première saison commence lors d'une fête organisée en l'honneur de Chuck Bartowski, un nerd passionné d’ordinateurs travaillant au Buy More, une grande surface d’électroménager et d’électronique. C'est sa sœur Ellie qui lui préparé afin qu'il fasse d'autres rencontres et oublie son ex qui l'a quitté. Mais Chuck ne cesse de parler de son ex aux femmes présentent à la fête et échoue dans les relations. Face à cela, il préfère se réfugier dans sa chambre. Il s'aperçoit qu'il a reçu un e-mail de son ancien meilleur ami de l’Université Stanford, Bryce Larkin. Il l'ouvre et s'opère une situation inattendue. Cet email contenant toute la base de données cryptées réunissant les informations de la NSA et de la CIA, nommée l’Intersecret (Intersect en VO), vient de se télécharger dans l'inconscient de Chuck sans qu'il s'en rende compte ni ne sache le réel contenu de cet email.
Cependant, à peine deux jours plus tard, il est abordé par une jolie femme blonde (Sarah Walker) venue lui demander de réparer son téléphone lui donnant en même temps son numéro pour un rendez-vous. Intrigué et stupéfait par cette rencontre, Chuck décide d'aller au rendez-vous mais il découvre vite que quelque chose ne va pas. Après plusieurs essais d'agent du Fulcrum de le tuer, que seul Chuck n'a pas remarqué, débarque John Casey ayant pour mission de le tuer.
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- Episode 01 : Chuck Versus the Intersect / Espion malgré lui
- Episode 02 : Chuck Versus the Helicopter / Hélico presto
- Episode 03 : Chuck Versus the Tango / Tango, tango
- Episode 04 : Chuck Versus the Wookie / Brillante mission
- Episode 05 : Chuck Versus the Sizzling Shrimp / Double Vie
- Episode 06 : Chuck Versus the Sandworm / Un ver de trop
- Episode 07 : Chuck Versus the Alma Mater / Retour aux sources
- Episode 08 : Chuck Versus the Truth / Tout, vous saurez tout
- Episode 09 : Chuck Versus the Imported Hard Salami / Pris en sandwich
- Episode 10 : Chuck Versus the Nemesis / La Bête noire
- Episode 11 : Chuck Versus the Crown Vic / Charité et Faux Billets
- Episode 12 : Chuck Versus the Undercover Lover / Mariage à la russe
- Episode 13 : Chuck Versus the Marlin / Bijoux de famille
